柔性聚四氟乙烯（PTFE）复合薄膜适用于高频电子产品

在高填充率下，热界面材料（TIM）的机械性能和填充间隙性能显著下降仍然是一个普遍存在的问题。
聚四氟乙烯（PTFE）基复合薄膜在超高混合填料含量（高达90 wt%）下具有优异的柔韧性。由于PTFE在剪切应力作用下充分纤维化，氮化硼（BN）和氮化铝（AlN）被牢固地约束在纤维保持架内。混合填料在压延过程中排列成跷跷板状结构，有利于水平和垂直方向导热网络的形成。重要的是，这种独特的嵌入结构允许填料和热源直接接触，从而使界面热阻降低了90.45%。该薄膜具有高导热性（4.3 W/m·K，平面内，0.75 W/m·K，外平面）、低介电常数（3.1,10 GHz）和优异的柔韧性，适用于高频电子器件的界面散热应用。

目前，高频通信场景发展迅速，TIM的介电常数（ε）和介电损耗（tan δ）引起的信号衰减不容忽视[16]。开发具有低介电常数/损耗的柔性TIM也变得越来越紧迫。

聚四氟乙烯（PTFE）因其极低的本征介电参数而被广泛用作5G场景的基板[17\u201218]。在聚四氟乙烯（PTFE）中添加了各种导热填料，以提高导热性。
对填料进行改性，可提高界面相容性和导热性。由于混合填料的协同作用，含有50 wt%填料的复合材料具有3.3 W/m·K的热导率（外平面），在9.5 GHz时ε值为3.9，棕褐δ值为3.3 × 10 ⁻⁴ 。Pan等[20]通过AlN颗粒制备了具有增强面导热性的PTFE复合材料，在压缩加工过程中破坏了BN片沿横向的排列。含有30 vol%杂化填料的PTFE复合材料表现出1.04 W/m·K的高导热系数，是纯PTFE的3.8倍。而在1 MHz时，相应的ε和tan δ值分别保持在3.23和0.012。Cai等[21]研究了混合填料对导热系数和低介电常数的协同增强作用，在1 kHz频率下，BN和石墨烯混合制备的PTFE复合材料表现出1.41 W/m·K的高热导率，相对低ε和0.0035的棕褐色δ分别为4.05和0.0035。 然而，上述工作由于TIMs的灵活性较差，并不适合应用。由于聚四氟乙烯具有较高的熔融粘度，上述样品均采用模塑烧结法制备。

在此，我们报告了一种制备具有协同优化的热导率和介电性能的柔性PTFE基TIM的新策略。超疏水性AlN颗粒被掺入BN薄片中，以构建更多的垂直导热路径。将树脂和填料的混合物压缩成圆柱体，然后推动形成细圆棒形状。最后将其卷起以获得软膜。多步应力将PTFE树脂颗粒拉伸成纤维状，形成具有开放纤维网络的基体。所制备的复合膜在负载量高达90 wt%时仍表现出优异的柔韧性。对应的面内热导率为0.75 W/m·K，是纯聚四氟乙烯（PTFE）（0.25 W/m·K）的2倍，面内热导率为4.3 W/m·K，是纯聚四氟乙烯（PTFE）的16倍。同时，填料含量为90 wt%时，填料含量为90 wt%时，ε和棕褐色δ值在10 GHz时分别保持在3.1和0.005。该策略为开发用于5G电子产品的高性能聚合物TIM提供了新的解决方案。